Музей Серебряного века открылся 26 октября 1999 г. Экспозиция развернулась в доме, где с 1910 по 1924 г. жил поэт, писатель, критик, филолог-пушкинист Валерий Яковлевич Брюсов (1873–1924).
Из состояния «под снос» здание, перешедшее к ГЛМ в 1987 г., восстановлено к 1998 г. В 1999 г., в год 200-летнего юбилея со дня рождения А.С. Пушкина, открыта экспозиция «А.С. Пушкин и русская литература Серебряного века русской литературы». Более десяти лет продолжалась реставрация, завершением ее стала экспозиция, практически целиком основанная на материалах из фондов музея. Единичные экспонаты были взяты из частного собрания. Над созданием экспозиции под руководством заведующего музейным отделом М.Б. Шапошникова работали заслуженный работник культуры Е.Д. Михайлова, научные сотрудники Н.А. Виноградова, И.А. Гладыш, заслуженный художник России А.А. Тавризов и другие.